Za prehod s fosilnih goriv na trajnostne vire energije je potreben velik napredek na področju tehnologij za shranjevanje energije v velikem obsegu. Varni in trajnostni akumulatorji so bistvenega pomena za ta prehod. Med različnimi možnostmi so akumulatorji na osnovi kovinskih anod, zlasti tisti, ki uporabljajo litijeve in magnezijeve kovinske anode, pritegnili veliko pozornosti v akademskih in industrijskih raziskavah zaradi možnosti doseganja višjih gostot energije v primerjavi s sistemi, ki uporabljajo anode na osnovi ogljika. Vendar pa praktično izvedbo dolgotrajnih in zanesljivih Li in Mg kovinskih akumulatorjev ovirajo kritični izzivi, povezani z zelo reaktivnimi, ionsko prevodnimi in mehansko nestabilnimi faznimi mejami in medfazami, ki nastajajo na kovinskih elektrodah, ter strategije za reševanje ali premagovanje teh težav. Na ta vprašanja močno vplivata narava elektrolita in njegova interakcija s temi kovinskimi anodami. V tem kontekstu se je inženirstvo elektrolitov izkazalo za obetavno strategijo za premagovanje teh omejitev.
To doktorsko delo se osredotoča na razvoj tekočih elektrolitov za reševanje teh izzivov, s posebnim poudarkom na fluoriranih topilih. Elektroliti na osnovi fluoriranih topil so pokazali potencial pri izboljšanju oksidativne stabilnosti, izboljšanju delovanja pri nizkih temperaturah in stabilizaciji faznih mej in medfaz v Li in Mg kovinskih akumulatorjih.
Raziskava, predstavljena v tej disertaciji, je razdeljena na dva glavna dela. V prvem delu je raziskana zasnova in karakterizacija fluoriranih elektrolitov za litij kovinske akumulatorje. Transport Li+ v teh elektrolitih smo raziskali z uporabo različnih tehnik za določitev transportnega števila Li+. Poleg tega smo uporabili elektrokemijsko impedančno spektroskopijo (EIS), rentgensko fotoelektronsko spektroskopijo in vrstično transmisijsko elektronsko mikroskopijo za analizo faznih mej in medfaz v visokonapetostnih Li kovinskih akumulatorjih. Zaradi uspešnosti teh elektrolitov v Li akumulatorjih je v drugem delu ta raziskava razširjena na Mg kovinske akumulatorje. Fluorirani elektroliti so pokazali izboljšano zmogljivost Mg kovinske anode v konfiguraciji visokonapetostnih Mg akumulatorjev. Operando EIS je bil uporabljen za raziskovanje elektrokemijskih procesov na površini kovinskega Mg, s povezovanjem mikroskopije in kemijskih analiz pa je bil pridobljen vpogled v izboljšave učinkovitost. Nazadnje smo raziskali uporabo elektrolitov na osnovi fluoriranih topil v Mg-S akumulatorjih in opredelili ključne dejavnike, ki lahko vodijo k racionalni zasnovi naprednih elektrolitov za prihodnje Mg-S akumulatorje.
|
