Razvoj sinteze nanodelcev binarnih in ternarnih zlitin platine na ogljikovem nosilcu kot elektrokatalizatorjuGatalo, Matija (Avtor) Gaberšček, Miran (Mentor) gorivna celica s protonsko prevodno membrano (PEMFC)reakcija redukcije kisika (ORR)Pt-zlitine (Pt-M)dvojnapasivacijaex-situkemijska aktivacija (ex-situCA)V času boja proti podnebnim spremembah in za zmanjšanju svetovnih emisij toplogrednih plinov bo uporaba gorivnih celic s protonsko prevodno membrano (PEMFC) igrala pomembno vlogo. Pričakuje se, da bodo PEMFC v prihodnosti v avtomobilski industriji najprej konkurirale in nato zamenjale motor na notranje izgorevanje. Osrčje PEMFC je elektrokatalizator,ki še vedno vsebuje prevelike količine zelo redke surovine –platine (Pt). Trenutno je eden izmednačinovznižanja potrebne Pt kot tudi izboljšanja učinkovitosti za počasno reakcijo redukcije kisika (ORR)je predvsem legiranjez drugimi kovinami prehoda (priprava spojin Pt-M; M = Cu, Ni, Co,...). V prvem delu disertacije najprej razrešujemo problem stabilnosti prejšnje generacije PtCu3/C elektrokatalizatorja, in sicer tako, da kristalno strukturo dopiramo z majhno količino zlata (Au). Nato se osredotočamo na razvoj večjih količin osnovnega katalizatorja PtCu3/C, s tem pa na možnost neposrednega ovrednotenja njegovih karakteristik v industrijskem membransko elektrodnem sklopu (MEA). Cilj smo dosegliz razvojem novega pristopa k sicer že znani metodi galvanske izmenjave (GD), ki smo ga poimenovali metoda dvojne pasivacije. Metoda omogoča pripravo velikih količin visoko zmogljivih Pt-M elektrokatalizatorjev, kar je ključno za hitrejši razvoj in komercializacijo PEMFC. Hkratije enostavna, »zelena«, energetsko učinkovita in izjemno ponovljiva. Poleg tega omogoča veliko fleksibilnost v oblikovanju končnega elektrokatalizatorja, kot je na primer možnost spreminjanja žrtvovane kovine (M), spreminjanja kemijske sestavezlitine (Pt:M), spreminjanja skupne količine nanosa kovine (Pt+M) ali pa celo spreminjanja nosilca, ki je sicer po navadiogljikov material. V drugem delu doktoratase posvečamo izboljšanju razumevanja lastnosti in delovanja PtCu3/C elektrokatalizatorja z uporabo naprednih karakterizacijskih tehnik. Na primer, z uporabo in-situsegrevanja v presevnem elektronskem mikroskopu smo izboljšali razumevanje procesov, do katerih prihaja med temperaturno obdelavo vhodnih spojin. Po drugi strani smo z uporabo pretočne elektrokemijske celice, povezane z induktivno sklopljeno plazmo, ki je sklopljena z masnim spektrometrom (PEC-ICP-MS),izboljšali razumevanje o mehanizmih raztapljanja posameznih kovin, ki sestavljajo zlitine Pt-M. Pridobljeno znanje smo uporabili za razvoj nove metode na osnovi ex-situ kemijske aktivacije z uporabo CO(ex-situCA), s katero smo aktivirali PtCu3/C elektrokatalizator pred vgradnjo v MEA. Meritve optimiranega PtCu3/C elektrokatalizatorja v konfiguraciji MEA so pokazale, da ima slednji v primerjavi s Pt/C referenčnim materialom izboljšane elektrokatalitske lastnosti za ORR tudi v realnem okolju PEMFC.20192020-01-16 10:15:04Doktorsko delo/naloga113525VisID: 5603COBISS_ID: 303189760sl