Tuneliranje protona in kvantna delokalizacija v majhnih vodnih klastrihPrimožič, Dominik (Avtor) Urbič, Tomaž (Mentor) vodni klastrikvantna jedrna delokalizacijatuneliranje protonaKvantni efekti jeder so zaradi poenostavitev približnih modelov vode pogosto spregledani, čeprav imajo ključno vlogo v razumevanju obnašanja vode. V vodi se odvija veliko procesov, med njimi tudi prenos protona – pojav, ki ga ni mogoče pojasniti brez upoštevanja kvantne narave jeder. V tem delu smo preučevali prenos protona v majhnih nevtralnih, protoniranih in deprotoniranih vodnih klastrih. Prenos protona smo uporabili kot koordinato, s katero smo začrtali energijsko ploskev posameznega klastra v eni dimenziji. S kvantno mehansko obravnavo smo nato določili jedrno valovno funkcijo in ovrednotili kvantno delokalizacijo protona v smeri njegovega prenosa. Testirali smo uporabnost enodimenzionalnega modela za napoved IR frekvenc vibracijskega načina, ki ustreza prenosu. Pri prenosih, kjer je prisoten reakcijski profil, smo ocenili hitrostno ojačenje zaradi efektov tuneliranja s pomočjo enostavnih približkov in teorije instantona. Proučevali smo izomerizacijo s cikličnim prenosom protonov v sklenjenem obroču vodikovih vezi majhnih vodnih klastrov. Ta prenos je v zadnjih letih vzbudil veliko zanimanje zaradi možnosti uporabe v kiralni katalizi in shranjevanju energije. Karakterizirali smo efekte tuneliranja v majhnih eno- in dvoplastnih obročih. Z uporabo najmanjšega vodnega klastra pa smo ustvarili tudi model za preučevanje tuneliranja v ledu. Naši rezultati kažejo na pomembnost upoštevanja delokalizacije protona v vodikovi vezi. Pokazali smo, da je omrežje vodikovih vezi prepleteno, zaradi česar je obravnava zgolj ene izolirane vodikove vezi pogosto nezadostna. V protoniranih klastrih smo dokazali, da je presežni proton v vodikovi vezi lahko bodisi lokaliziran bodisi povsem delokaliziran. Poleg tega smo pokazali tudi, da ima pri nizkih temperaturah tuneliranje prevladujočo vlogo pri prenosu protona v cikličnih omrežjih vodikovih vezi, v ledu in pri prenosu protonske luknje v deprotoniranih vodnih klastrih. Hkrati pa tuneliranje ostaja relevantno za vse sisteme z vodikovo vezjo oblike OHO tudi pri višjih temperaturah.20262026-08-27 09:35:05Magistrsko delo/naloga186137sl