Modeliranje vode s potencialom centralne sile v utesnjenem okoljuRavnik, Vid (Avtor) Lukšič, Miha (Mentor) vodapotencial centralne sileutesnjeno okoljeadsorbentračunalniške simulacije Monte CarloOrnstein-Zernikova integralska enačbaS računalniškimi simulacijami Monte Carlo v kanonskem in velekanonskem ansamblu smo proučevali strukturne in termodinamske lastnosti modela vode s potencialom centralne sile (CF1). Študirali smo čisto vodo kot tudi vodo v utesnjenem okolju. Le-to smo modelirali z v prostoru zamrznjeno konfiguracijo Lennard-Jonesovih delcev dane gostote, pri čemer je bila interakcija delcev adsorbenta s kisiki vode odbojna. Rezultate za čisto vodo smo primerjali tudi z rezultati Ornstein-Zernikove integralske enačbe v HNC približku ter s približki, ki so vključevali mostovne funkcije referenčnega sistema togih krogel. Računalniške simulacije Monte Carlo dobro opišejo geometrijo čiste vode (koordinacijska števila OH in HH sta 2 in 1), dolžina vezi OH je primerljiva z eksperimentalno, kot HOH pa je nekoliko manjši od eksperimentalno določene vrednosti za vodo v parni fazi. Integralska enačba v HNC približku ne da zadovoljivih rezultatov za koordinacijo vode ter ne opiše strukture sistema dobro. Z vključitvijo mostovnih funkcij se lahko dokaj dobro približamo rezultatom simulacij pri temperaturi 300 K, vendar funkcije niso prenosljive (pri višjih temperaturah dobimo slabše rezultate kot s HNC približkom). Večjo pozornost smo namenili vodikovi vezi ter tetraedričnemu in translacijskemu ureditvenemu parametru, s katerima smo študirali strukturne anomalije modela. Definicija vodikove vezi na osnovi porazdelitvene funkcije parske energije vod da boljše rezultate kot enoparametrična definicija na osnovi razdalje. Pri 300 K dobimo povprečno vrednost števila vodikovih vezi na vodo okoli 3,8. Opazili smo, da modelna voda pri 300 K izkazuje v območju gostot med 0,95 in 1,15 g/mL strukturno anomalijo. S pomočjo velekanonske simulacije Monte Carlo smo s preprosto linearno odvisnostjo kemijskega potenciala od temperature uspeli reproducirati tudi gostotno anomalijo, odvisnost ρ(T) pa se dobro ujema z eksperimentalnimi podatki. Študirali smo tudi fazni diagram modela v μ-ρ projekciji. Pri dovolj nizkih temperaturah (pod 400 K) smo opazili koeksistenco dveh faz (plin-tekoče). V drugem delu smo proučevali vedenje modelne vode v neurejeni porozni snovi (prisotnosti ovir Lennard-Jonesovega tipa - adsorbenta). Ob prisotnosti adsorbenta se intermolekularna geometrija vode ni spremenila. Opazili smo, da ima pri dani zasedenosti prostora z delci adsorbenta velikost delcev adsorbenta znaten vpliv na ostale količine (vodikova vez, ureditveni parametri). Za adsorbent, ki ima primerljivo velikost delcev kot voda (σ = 2 ˚A), nismo opazili velike spremembe v številu z vodikovo vezjo koordiniranih vod, z naraščajočo gostoto delcev adsorbenta se tetraedrični in translacijski ureditveni parameter nekoliko zmanjšata. Večji delci adsorbenta (σ = 5 ˚A) pa so imeli večji vpliv na CF1 vodo: v primerjavi z čisto vodo je število vodikovih vezi z gostoto delcev adsorbenta naraščalo, tetraedrični ureditveni parameter je bolj strmo padal, translacijski ureditveni parameter pa je izkazoval ne-monotono vedenje. Pri visoki gostoti adsorbenta je območje strukturnih anomalij izginilo. študirali smo tudi vpliv utesnjenosti na μ-ρ projekcijo faznega diagrama in ugotovili, da prisotnost adsorbenta vodo iz sistema izrine, pri dani temperaturi pa za goste adsorbente z velikimi delci ne opazimo več faznega prehoda kot pri čisti vodi.20212021-09-07 16:40:08Magistrsko delo/naloga129743sl